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汪乐余教授研究团队在《Advanced Functional Materials》发表学术研究论文

作者:  发布日期:2020-09-01



       近日,70570威尼斯城官网汪乐余教授研究团队在《Advanced Functional Materials》发表题为“PtCo@NCs with Short Heteroatom Active Site Distance for Enhanced Catalytic Properties” (Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 2002281)的研究论文。该团队前期针对多活性中心催化体系提出了“短活性位间距增强效应(SDE)”,在前期系列研究(Nat. Commun. 2017, 8, 14136; Chem. Commun. 2019, 55, 13602)基础上,通过缩短不同种类原子活性位间距、增加活性中间体碰撞机会、进而显著提高催化活性与稳定性。本文基于原位还原熔融法,以双金属ZnCo-MOF作为前驱体,实现了多孔碳载体上双金属活性位间距调控,通过缩短Pt-Co活性中心的距离,设计制备了一种酸性电解液中对甲醇氧化反应(MOR)具有显著增强电催化性能的催化剂(PtCo@NCs)。相比于制备的Pt/Co单金属岛和异二聚体,PtCo@NCA-900 oC)合金结构中Pt-Co活性中心距离最短,表现出最高的催化质量活性,比商业Pt/C12.23倍,几乎超过了所有报道的酸性电解质中的MOR催化剂。实验和密度泛函理论计算表明,活性的显著提高源于Pt/Co金属中心附近电子分布改变,从而促进了甲醇脱氢步骤和CO氧化去除过程的速率。该工作为双金属催化体系的设计提供了新方法,通过缩短限制于多孔碳载体中贵金属与亲氧金属活性位点间距来提高催化活性,为高效催化剂的合理设计和精确合成提供了新的思路。

 


       本文第一作者是胡高飞副教授,第二作者是硕士研究生商亮,汪乐余教授、陈玥光讲师为本文的通讯作者,北京化工大学为第一完成单位,安徽师范大学为合作单位。本研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划和中央高校基本科研业务费的资助。