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何静教授研究团队在《Journal of the American Chemical Society》发表学术研究论文

作者:  发布日期:2020-05-18



  近日,70570威尼斯城官网何静教授(通讯作者)研究团队在《Journal of the American Chemical Society》发表题为“Atomic Pt-Catalyzed Heterogeneous Anti-Markovnikov C–N Formation: Pt10 Activating N–H for Pt1δ+-Activated C═C Attack” (J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 19, 9017-9027)的研究论文。该团队提出了利用LDHs层板晶格诱导Pt,通过简单的浸渍法获得Zn(Al)O负载的单原子Pt催化剂,研究其电子结构发现单原子Pt在负载量较低时以Pt12+存在,负载量较高时同时以Pt10Pt1δ+存在,且随单原子Pt负载量增加,Pt10中心比例增加。该单原子Pt催化剂成功催化氢胺化反应,通过调变Pt分散结构并关联其与氢胺化反应活性,确定了原子级分散的PtPt1)是活性中心;关联单原子Pt电子结构与氢胺化反应区域选择性,发现Pt12+是马氏氢胺化活性中心,Pt10Pt1δ+是催化反马氏氢胺化的活性中心,并且获得了高达331TON和高达92 %的反马氏选择性。通过烯烃和胺的原位红外吸脱附以及胺的原位EPR,揭示了单原子Pt10Pt1δ+协同催化反马氏氢胺化反应机理,单原子Pt10活化N中心使之亲电,单原子Pt1δ+活化C=C使β-C亲核,亲核的β-C进攻亲电的N中心从而发生C-N键加成反应。本论文工作为负载型单原子催化剂的设计制备和应用扩展性能强化提供了新方法,具有一定的理论价值和应用前景。


 

  本文第一作者是70570威尼斯城官网博士生马晓丹,本文的通讯作者为何静教授,北京化工大学为唯一完成单位。本研究工作得到了国家自然科学基金委和中央高校基本科研业务费的资助。


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